
近日,中科院大連化物所傅強研究員和包信和院士研究團隊成功地將金屬-載體強相互作用(SMSI)拓展并應用到金屬/碳化物催化體系,證明了該作用對于設計高效碳化物基催化材料的重要作用。相關研究結果發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc.)上。
金屬-載體強相互作用(Strong Metal-Support Interaction,SMSI)是多相催化中的一個重要概念,該作用常常會導致界面電荷轉移、金屬結構改變、分子吸附調變等現象,最終影響到催化反應性能,有關SMSI作用的研究大都涉及金屬/氧化物催化體系。過渡金屬碳化物擁有類貴金屬的電子性質,這賦予了它們非常獨特的催化性能。
研究人員從MoO3擔載的Au納米顆粒出發,通過碳化得到Au/MoCx催化劑。Au呈現高分散態,Au與碳化物載體存在電荷轉移,其低溫水氣變換反應活性優異,證實了Au與MoCx載體之間SMSI作用的存在。發現層狀高分散的Au和聚集態的Au顆粒可以通過碳化和氧化處理相互轉化,并首次報道了由循環的碳化-氧化處理引發的金屬與碳化物載體之間動態SMSI作用。在研究中還利用原位表征技術包括XRD、XPS、XAFS等,探討了Au在載體碳化處理過程中的分散機制,提出MoOxCy中間物種是分散Au的關鍵。
研究團隊成功地將金屬-氧化物界面效應拓展到了金屬/非氧化物催化體系,對于理解金屬-載體界面催化作用具有重要意義。
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